L10-Ordered Systems and Exchange-Spring Magnets with Perpendicular Anisotropy

Abstract

L’attività svolta durante il periodo di Dottorato riguarda la crescita e caratterizzazione di (i) film sottili e ultra-sottili costituiti da materiali caratterizzati da una fase ordinata L10 e (ii) magneti “exchange spring” che mostrano una forte anisotropia perpendicolare al piano del film. I sistemi studiati sono le leghe FePt e FePd che cresciute ad elevate temperature e intorno alla composizione equiatomica subiscono una trasformazione strutturale che induce un reticolo tetragonale e una forte anisotropia magnetocristallina uniassiale lungo l’asse di contrazione (asse c). Questi composti sono candidati ideali per lo sviluppo di magneti exchange-spring con anisotropia perpendicolare al piano del film. Film sottili di FePt sono stati cresciuti sia mediante sputtering a rf che mediante evaporazione con cannoni elettronici in ultra-alto vuoto. Lo sputtering a rf favorisce lo svilupparsi di alti campi coercitivi promuovendo un’alta densità di difetti nel film. Al contrario la tecnica dell’evaporazione permette di ottenere film hard con una forte anisotropia perpendicolare favorendo una miglior crescita epitassiale e un alto grado di ordine chimico. La durezza magnetica migliora crescendo i film su un underlayer di Pt. Quest’ultimo favorisce sia una migliore crescita epitassiale, riducendo il mismatch reticolare tra film e substrato, che un aumento dei difetti presenti nel film promuovendo alti valori del campo coercitivo. Sono stati inoltre studiati gli effetti di trattamenti termici effettuati durante o dopo la crescita dei campioni. Rispetto a trattamenti di post-annealing, la crescita ad alta temperatura si è dimostrata più efficace sia al fine di una buona trasformazione di fase che di una buona crescita epitassiale. Nel caso di film ultra-sottili di FePd, l’aumento della temperatura di crescita induce un miglioramento delle proprietà magnetiche con un forte aumento dell’anisotropia perpendicolare. Sorprendentemente, i film ottenuti non mostrano cicli d’isteresi con forme transcritiche come generalmente riportato in letteratura. Questo indica che la tecnica dell’evaporazione con cannoni elettronici e i parametri di crescita fissati durante la deposizione permettono di ottenere film con una forte anisotropia sufficiente a superare gli effetti dovuti a campi smagnetizzanti presenti lungo la perpendicolare al piano del film. Di particolare interesse è il fatto che crescendo i film a 700°C si possono ottenere valori del coercitivo molto alti (> 10 kOe). Queste proprietà rendono i campioni di FePd ben confrontabili con quelli di FePt. Una spiegazione per queste proprietà magnetiche estremamente hard può essere la formazione di una morfologia costituita da grani nanometrici dovuta alla tecnica di crescita adottata. Il lavoro di dottorato ha inoltre riguardato lo studio di magneti exchange spring del tipo FePt/Fe cresciuti nella forma di bistrati e tristrati. Nel caso dei bistrati FePt/Fe, sono state utilizzate due diverse tecniche di crescita lo sputtering a rf per la crescita della fase hard e l’evaporazione con cannoni elettronici per la crescita della fase soft. L’utilizzo di due tecniche di crescita è un approccio estremamente innovativo per lo sviluppo di sistemi exchange spring fortemente accoppiati che mostrano un comportamento a singola fase magnetica sia nel caso della presenza di forti campi smagnetizzanti che nel caso di alti rapporti tra gli spessori della fase soft e hard. Su questi campioni la spettroscopia Mössbauer è stata usata per lo studio dei fenomeni d’interfaccia hard/soft e del loro legame con l’instaurarsi di forti interazioni di scambio tra le diverse fasi magnetiche. Questa sembra instaurarsi grazie alla formazione di una regione d’interfaccia molto sottile costituita da Fe ed un composto FePt ricco in Fe entrambi nella forma di piccole particelle superparamagnetiche. Nel caso di tristrati FePt/Fe/FePt cresciuti mediante evaporazione con cannoni elettronici, variando lo spessore dello strato di FePt più esterno da 1.2 a 4.8 nm è possibile variare il meccanismo che controlla la coercitività dei campioni. Per i tristrati più sottili, i difetti agiscono come punti di pinning al movimento delle pareti in questo modo favorendo la durezza magnetica, al contrario nei tristrati più spessi i difetti diventano punti in cui si enucleano domini rovesciati, in questo modo favorendo il rovesciamento della magnetizzazione.

The activity presented in this thesis is focused on the growth and characterization of (i) thin and ultra-thin films whose ordered phase is the L10-structure and (ii) exchange-spring magnets showing a strong perpendicular anisotropy. The analyzed systems are the FePt and the FePd alloys that, grown at high temperature and around the equiatomic composition, show an order-disorder transformation followed by the appearance of a tetragonal lattice and a strong uniaxial anisotropy along the contracted c-axis. These alloys are suitable candidates for the development of perpendicular exchange-spring magnets. FePt thin films have been grown both by rf sputtering and UHV e-beam evaporation technique. The rf sputtering favours the development of high coercive films promoting a high density of defects that act as pinning sites for domain wall motion. On the contrary the e-beam evaporation technique allows to obtain hard films with a strong perpendicular anisotropy favouring a better epitaxial growth and a high degree of chemical order. The presence of a Pt underlayer can be helpful to further enhance the magnetic hardness of these films. This type of underlayer allows to reduce the lattice mismatch between film and substrate favouring a better epitaxial growth and contemporary increases the defect density in the alloy, in this way promoting high coercive values. The effects of the growing temperature on the magnetic properties have also been studied. Respect to post-annealing processes, the growth at high temperature proves to be more effective for the development of ordered FePt films. In the case of FePd ultra-thin films, the increase of the growing temperature induces an improvement of the magnetic properties with a strong enhancement of the perpendicular anisotropy. Surprisingly the obtained films do not show transcritical-shaped hysteresis loops as generally reported in literature, indicating that the e-beam evaporation technique and the growing parameters set during the deposition allow to obtain films with anisotropy strong enough to overcome the demagnetizing field. Moreover, of particular interest is the fact that by growing the films at 700°C very high values of the coercive field can be obtained (well above 10 kOe). If these samples are compared to similar FePt films grown at 700°C, it can be argued about the formation of a nanostructured morphology induced by the e-beam evaporation technique allowing to obtain thin films with very hard magnetic properties. Moreover, during the Ph.D. period, FePt/Fe exchange-spring magnets grown in the form of bilayers and trilayers have been studied. In the case of FePt/Fe bilayers, two different growing techniques have been used: the rf-sputtering for the hard layer and the e-beam evaporation technique for the soft one. The innovative use of two growing technique properly selected for the deposition of the different magnetic phases proves to be very promising for the development of well exchange-coupled spring magnets showing a single phase magnetic behaviour in spite of the presence of strong demagnetizing fields and a high soft/hard thickness ratio. On these samples Mössbauer spectroscopy has been used to study the hard/soft interface phenomena and their influence on the strength of the exchange interaction that develops between different magnetic phases. The establishing of a strong exchange coupling interaction is linked to the degree of interface intermixing and seems to be due to the formation of a thin interfacial region, constituted by Fe and a Fe-rich FePt compound both in the form of small particles showing superparamagnetic behaviour. In the case of FePt/Fe/FePt trilayers grown by the e-beam evaporation technique, by varying the thickness of the upper FePt layer from 1.2 to 4.8 nm it is possible to change the main mechanism controlling the coercivity. For the thinner upper layer, defects act as pinning sites for the domain wall motion, while, with increasing the upper layer thickness, the defects become preferential sites for the nucleation of reversed domains, in this way, favouring the reversal of magnetization. This effect is due to the appearance of exchange-coupling interactions among the grains that favour a more cooperative reversal of the magnetic moments.