Dal data storage alla computazione quantistica: uno studio combinato teorico e sperimentale di Nanomagneti Molecolari per le tecnologie dell’informazione.

Abstract

I nanomagneti molecolari (MNM) sono molecole contenenti un numero finito di ioni di metalli di transizione o terre rare, il cui comportamento magnetico può essere descritto con grande precisione attraverso una Hamiltoniana di spin. Un’importante sottoclasse di MNM sono i Single Molecule Magnets (SMM), nei quali è possibile osservare isteresi magnetica a livello di singola molecola, data l’alta barriera energetica per l’inversione della magnetizzazione tipica di questi composti. Le proprietà dei MNM sono di grande interesse sia per quanto riguarda la fisica fondamentale che per quanto riguarda possibili applicazioni tecnologiche, in particolare quantum information processing (QIP) e data storage a livello di singola molecola. Nel primo lavoro esposto in questa tesi, abbiamo studiato l’implementazione di un codice di Quantum Error Correction (QEC) all’interno di un singolo MNM. Come prima cosa abbiamo caratterizzato un trimero molecolare di terre rare [Er-Ce-Er] a partire da dati sperimentali, determinando così l’Hamiltoniana di spin. A partire da questa abbiamo progettato la sequenza di impulsi microonde necessaria all’implementazione di un semplice codice di QEC (three qubit phase-flip code) con l’obiettivo di proteggere l’informazione di un qubit da un errore di fase, il più frequente tipo di errori in questi sistemi. Simulando l’evoluzione temporale indotta dalla serie di impulsi e da un errore di dephasing introdotto tramite il formalismo di Lindblad, abbiamo potuto stimare la performance del sistema nel correggere gli errori, ottenendo risultati molto promettenti. Nel secondo lavoro, sempre nel campo della QEC, abbiamo invece progettato un codice in grado di codificare un qubit protetto da errori di fase in un sistema di spin molecolare a quattro o più livelli (S>1), nucleari o elettronici. Anche in questo caso abbiamo trovato la sequenza di impulsi necessaria per implementare il codice e ne abbiamo simulato la performance in presenza di pure dephasing, ottenendo ottimi risultati in un ampio range di parametri presi in considerazione. Un altro lavoro esposto in questa tesi tratta l’utilizzo di scattering anelastico di neutroni (INS) per estrarre la densità degli stati di fononi in un SMM a base di singoli ioni disprosio. In questa categoria di SMM è stato recentemente possibile osservare bistabilità magnetica a temperature superiori a quella dell’azoto liquido, rendendo così più realizzabili eventuali applicazioni come lo stoccaggio di informazione a livello di singola molecola. Per meglio comprendere i meccanismi di rilassamento della magnetizzazione in questi composti abbiamo effettuato esperimenti di INS volti a validare i calcoli ab-initio della densità degli stati. L’accordo tra esperimenti e previsione teorica è stato eccellente e ha anche permesso di ottenere una conoscenza più approfondita sui modi vibrazionali maggiormente coinvolti nel rilassamento della magnetizzazione in questi composti. L’ultimo lavoro trattato in questa tesi riguarda uno studio delle proprietà di trasporto di un dimero di nichel combinando metodi ab-initio (DFT) e una descrizione del sistema tramite un’Hamiltoniana di Hubbard a molti corpi. Questo approccio ci ha permesso di considerare correttamente i forti effetti di correlazione tipici di questi sistemi, oltre ad essere particolarmente adatto allo studio di fenomeni di trasporto grazie al numero variabile di elettroni descritto dal modello di Hubbard. Abbiamo così potuto determinare i parametri dell’Hamiltoniana di spin della molecola isolata nel sottospazio a bassa energia con 8 elettroni per sito, in accordo con precedenti risultati sperimentali. La simulazione di fenomeni di trasporto a partire dal modello di Hubbard ci ha invece permesso di studiare fenomeni quali spin blockade, cosa che senza considerare propriamente le correlazioni non sarebbe stata possibile, dimostrando l'efficacia del nostro metodo.

Molecular nanomagnets (MNM) are molecules embedding a finite number of transition metal or rare-earth ions, whose magnetic behaviour can be precisely described with the spin Hamiltonian formalism. An important MNM subclass are Single Molecule Magnets (SMM), which display magnetic hysteresis at single-molecule level, given the high energy barrier for the inversion of magnetization typical of these compounds. MNM properties are of great interest for fundamental physics and also for possible technological applications. Two notable examples are Quantum Information Processes (QIP) and single-molecule data storage. In the first work exposed in this thesis, we investigated the implementation of a Quantum Error Correction (QEC) code within a single MNM. As a first step, we characterized a rare-earth molecular trimer [Er-Ce-Er] by fitting experimental data, obtaining the spin Hamiltonian of this system. Then, using these results, we designed the microwave pulse sequence needed for the implementation of a simple QEC code (three qubit phase-flip code). This code is aimed at protecting the information stored in a qubit from a single phase error, the most common source of errors in this kind of systems. We simulated time evolution induced by the pulse sequence and by a dephasing error induced through Lindblad’s formalism. The resulting performance of this system in correcting errors was really promising. In the second work, which is also focused on QEC, we designed a QEC code able to encode a phase error-protected qubit in a molecular spin system with four or more levels (S>1), either electronic or nuclear. Even in this case we determined the pulse sequence needed for pulse implementation and we simulated the performance of the code in presence of pure dephasing. Results showed good performance over a wide range of studied parameters. A different work within this thesis is focused on the use of Inelastic Neutron Scattering (INS) aimed at extracting the phonon density of states in a dysprosium-based SMM. This category of SMM recently displayed magnetic bistability at temperatures over liquid nitrogen, opening up room for potential applications such as data storage at single-molecule level. In order to obtain a better understanding of magnetization relaxation mechanisms in these compounds, we performed INS experiments aimed at validating an-calculations of phonon density of states. The agreement between experimental results and theoretical prediction was excellent, also allowing us to obtain further insights on which vibrational modes play a prominent role in magnetization relaxation. The last work covered in this thesis concerns a study of transport properties of a nickel dimer, performed by combining ab-initio methods (DFT) and system description via a many-body Hubbard Hamiltonian. This approach allowed us to correctly include in our calculations strong correlation effects, typical of this kind of systems. Moreover, using a many-body model suits transport phenomena description given the varying number of electrons automatically included in Hubbard’s model. With this method we determined parameters of spin Hamiltonian in the low-energy subspace with 8 electrons per site, obtaining good agreement with experimental results. Simulation of transport properties based on Hubbard’s model allowed us to investigate phenomena such as spin blockade. These results would have not been equally possible without a correct inclusion of correlations in our model, further demonstrating the efficiency of our approach.